近日，天津大学姜忠义教授、MichaelGuiver教授、尹燕教授合作报道了单相法合成共价有机框架（COF）纳米片的研究工作。单相法摆脱了目前常用的两相法或多相法对表面界面的依赖，利用电荷排斥效应，实现了COF纳米片的超高体积收率。所合成的COF纳米片组装成具有结晶取向性的层状二维薄膜，用于H2O2燃料电池具有高达364。1mScm1（80C，100RH）的离子传导率，很低的平面溶胀度和891。7mWcm2的最大输出功率。 第一作者：黄彤博士、姜海飞博士 通讯作者：姜忠义教授、MichaelGuiver教授、尹燕教授 通讯单位：天津大学化工学院、天津大学机械学院 论文DOI：10。1002anie。202209306 01hr背景介绍 COF纳米片以其规整孔道、超薄厚度、丰富官能团、良好加工性而备受研究者关注。目前COF纳米片的合成方法大多为两相法和多相法，主要依赖相与相之间的表面界面限域空间，常常导致COF纳米片的收率较低。本研究致力于开发一种在溶液主体相中合成COF纳米片的新方法单相法。COF纳米片与传统聚合物材料有明显不同，其结构本身就具有二维取向性，即COF纳米片的共价成键方向是倾向于沿平面二维生长。需要说明的是，传统的单一液相合成方法，如溶剂热法，难以获得纳米片，主要是因为反应过程中剧烈的无规团聚以及层间堆叠作用，严重削弱和抑制了COF的二维取向生长。 02hr本文亮点 （1）开发了合成高结晶度COF纳米片的新方法单相法。 （2）基于单体的理性设计，利用同种电荷的静电排斥作用，有效抑制了无规团聚生长和层间堆叠生长，实现在单一液相中COF的二维取向生长。 （3）COF纳米片的体积收率为18。7mgmL1，为目前报道的最高值。 （4）COF纳米片组装成的自支撑膜，具良好的离子传导率、抗溶胀性和燃料电池性能 03hr图文解析 图1单相法合成荷电COF纳米片的示意图及COF纳米片结构表征 通过磺酸基团在溶液中的解离使COF荷电，在室温反应24h后即可得到高浓度的COF纳米片分散液。所得COF纳米片尺寸为微米级、厚度均一且具有良好的结晶性。 图2COF荷电性对单相法合成产物形貌的影响 通过单体的理性设计，采用单相法合成了带有不同电荷、连接基团类型的COF，发现均可得到纳米片形式，而不带有磺酸基团的、相对电中性的COF则无法形成纳米片。 图3单相法合成COF纳米片过程中的形貌、化学结构、结晶性变化及溶剂对单相法合成的影响 在反应初始阶段，两种单体即发生了剧烈的聚合反应，单体所对应的核磁峰强度显著降低。由于荷电基团的静电排斥作用，此时产物为松散堆积的无定形聚合物。随着时间延长，基于可逆共价键的修复作用，产物结构演变过程逐渐由动力学主导转变为热力学主导，产物的表面粗糙度逐渐降低，聚合度、结晶度逐渐提高，且由于静电排斥作用，在二次生长过程中层间堆叠生长被抑制，产物呈二维取向生长趋势并最终形成规整的COF纳米片。研究考察了H2O、DMF、DMSO三种常用溶剂，发现DMSO具有良好的单体溶解能力和促进离子解离的能力，这是获得高体积收率COF纳米片的关键。 图4COF纳米片组装成膜的结构表征及燃料电池性能 通过溶液浇铸法可将单相法合成的COF纳米片制备成膜。该膜具有超薄的厚度（25m）、良好的机械性能和耐溶剂性能。SEM和GIWAXS表明该膜具有层层堆叠结构、孔道垂直于膜面的结晶取向性。将该膜用作燃料电池质子交换膜，其平面方向几乎不发生溶胀，同时保持了良好的吸水性能，且其离子传导率高出商业质子交换膜Nafion21125倍，展现出作为下一代高性能离子交换膜的潜力。 04hr总结与展望 本研究开发了用于离子型COF纳米片合成的单相法。利用电荷排斥效应，在单一液相中实现了COF纳米片的高效合成。该方法摆脱了目前常用的两相法和多相法对相间表面界面限域空间的依赖，获得了高达18。7mgmL1的COF纳米片体积收率。单相法具有高效、简便、可控、通用等特点，为COF纳米片的合成提供了新的平台方法。 05hr通讯作者简介 姜忠义，天津大学讲席教授。国家高层次人才计划入选者，国家杰出青年基金获得者，国家万人计划科技创新领军人才，英国皇家化学会会士。科技部重点领域创新团队负责人。国家重点研发项目首席科学家。长期从事膜和膜过程、酶光偶联人工光合等研究。负责承担了国家重点研发计划项目、国家863重大项目课题、国家基金重点项目、国家自然科学基金重大项目课题、中石油、中石化、中海油委托项目等科研项目。发表SCI论文600余篇，论文被SCI他引29000余次，H因子94。作为第一完成人获省部级科技奖一等奖四项。任AdvancedMembranes副主编，JournalofMembraneScience、膜科学与技术等期刊编委。连续入选中国高被引学者（化学工程）榜单、全球高被引学者（化学工程）榜单和全球顶尖前10万科学家榜单。 课题组网站： http：jianglab。com MichaelD。Guiver教授，曾任加拿大国家研究院首席研究员，2014年入职天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室。获得天津市海河友谊奖等称号，长期担任国际膜科学领域一流期刊JournalofMembraneScience副主编及多个国际期刊编委。长期致力于高分子材料学，电解质膜，气体分离膜等相关的科学研究工作，所开发的先进膜材料广泛用于燃料电池、气体分离、废水处理等领域。在Nature、Science等国际期刊发表论文250余篇，引用超过22000次，H因子82，拥有国际专利25项，国际学术会议特邀报告160余次。多次入选全球高被引学者榜单和全球顶尖科学家榜单。 尹燕，天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室教授、博士生导师。长期从事清洁能源领域燃料电池关键材料及传输过程基础研究工作，承担和参加多项国家级、省部级研究课题，在Nature，NatureMater。，NatureCommun。，Energ。Environ。Sci。，Adv。Sci。，Appl。Catal。BEnviron。，Appl。Energ。，J。Mater。Chem。A等期刊发表论文130余篇，SCI引用4000余次，H因子36，申请国内外发明专利20余项。担任多个国际期刊审稿人，兼任国际氢能协会燃料电池分会秘书，入选Elsevier中国高被引学者及全球前2顶尖科学家年度影响力及终身科学影响力榜单。 tianda1895 内容来源研之成理 审核王鑫李晋馥梁绍楠 天津大学新媒体中心 投稿加入我们tjunmc2019163。com 跟小天一起 为矢志创新的天大人
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